Structural modification of solids by ultra-short X-ray laser pulses

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Publication Date	2017-11-21
Authors	Shafagh Dastjani Farahani, Henry N. Chapman
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Abstract

The motivation behind this Ph.D. project is to determine the structural modification of solids by ultra-short X-ray laser pulses. This Ph.D. project focuses on determining the amorphous carbon (a-C) as a potential coating on the mirrors of the soft X-ray beamline of the European X-ray Free Electron Laser (XFEL) in Hamburg, in particular. Furthermore, chemical vapor deposition (CVD) diamond used in the monochromators for X-ray beamlines of European XFEL needs to be examined. Among high Z materials Nickel (Ni), MoB4C (multilayer), are studied at 269 eV photon energy. The focus was on testing the behavior of a-C coated mirrors and the CVD diamond monochromators which are the main subject of the performed experiments.

XFEL deliver high peak brilliance, high power, femtosecond focused laser pulses. Optical elements in these facilities are of crucial importance as they should distribute the beam with high quality and survive the intense conditions. Hence, understanding the interplay between the X-ray FEL pulses with coatings on the mirrors as well as single crystal monochromators is important.

By means of this project it becomes evident that from the fundamental aspect, different mechanisms are involved in the damage process at different time scales. In the early femtosecond (fs) time zone, the photo-ionization is the main mechanism governing the damage process. During this time the material density changes. The system tends to reach its energetically stable potential state (a-C turns into graphite). In the picosecond (ps) time scale, secondary processes initiate. Among those, one can mention Auger, impact ionization, tunnel ionization, carrier diffusion followed by free carriers interaction with the lattice e.g. electron-phonon coupling, etc. The heat diffusion process starts to take place after some 100 ps, which continues until the system returns to room temperature after some μs (7 μs). The analysis of the damage process can be divided into three main phases; based on the different time zone named above.

The combination of heat diffusion and secondary processes cause a non- linear increase in the size of the damage spots on the logarithmic axis depending on the pulse energy.

The photo-ionization (non-thermal) damage threshold is determined from experiments performed at different FEL facilities on different photon energies. From heat diffusion simulation via COMSOL (software package based on advanced numerical methods), one can extract the melting energy threshold for each material at different photon energies. To gain a deeper knowledge on the damage process within the scope of this project, several investigations such as Atomic Force Microscopy (AFM), Raman spectroscopy, photoemission spectroscopy, and theoretical simulation via Hybrid XTANT code were conducted based on the subjected samples. Die Motivation fur diese Doktorarbiet besteht darin, die strukturellen Anderungen von Festkorpern durch ultrakurze Rontgenstrahlpulse zu bestimmen.

Diese Doktorarbeit fokussiert sich auf die Analyse von amorphen Kohlenstoff (a-C), das als potentielle Beschichtung fur Spiegel, insbesondere der Weich- Rontgenstrahlbeamline des Europaischen Freie Elektronenlasers ( European X- ray Free Electron Laser (XFEL)) in Hamburg in Frage kommt. Des weiteren soll chemische Gasphasenabscheidung (CVD) Diamant, das in Monochromatoren fur Rotngenstrahlfuhrung des XFELs eingesetzt wird, untersucht werden. Von Materialien mit einer hohen Kernladungszahl wurden Nickel (Ni) und MoB4C (Multilayer) bei einer Energie von 269 eV untersucht. Im Fokus stand dabei das Verhalten von a-C-beschichteten Spiegeln und den CVD-Diamant- Monochromatoren, die in den durchgefuhrten Experimenten das Hauptthema sind.

Freie−Elektronen Laser liefern fokussierte Pulse mit einer hohen spitzen−Brillianz, hoher Leistung und einer Pulsebereite in Femtosekundenbereich. Optische Elemente in diesen Anlagen sind von entscheidender Bedeutung, da sie den Strahl mit hoher Qualitat weiterleiten sollen und zugleich die intensiven Strahlbedingungen standhalten mussen. Daher ist es wichtig, das Zusammenspiel der

Rontgenstrahlpulse des Freie-Elektronen Lasers mit den Spiegelbeschichtungen und den Einkristallen der Monochromatoren zu verstehen. Mit Hilfe dieses Projekts wird offensichtlich, dass auf einer fundamentalen Ebene verschiedene Mechanismen in einen Zerstorungsprozess auf unterschiedlichen Zeitskalen involviert sind. Innerhalb der ersten Femtosekunden (fs) ist der Photoionisation der Hauptmechanismus des Zerstorungsprozesses. Wahrend dieser Zeit andert sich die Materialdichte und das System neigt dazu einen energetisch stabilen Status zu erreichen (a-C/ CVD Diamant wandelt sich in Graphit um). Auf der Pikosekunden−Zeitskala werden sekundare Prozesse initiiert. Unter diesen sind zu nennen: Auger−Effekt, Stosionisation, Tunnelionisation, Leitungsdiffusion gefolgt von freien Ladungstragern, die Z.B. mit dem Gitter interagieren, Elektron−Phononen Wechselwirkung, etc. Die Warmediffusion beginnt nach einigen 100 ps und halt solange an bis das System nach einigen Mikrosekunden (7 μs) wieder Raumtemperatur erreicht. Die Analyse des Zerstorungsprozesses kann in drei Hauptphasen unterteilt werden,die auf den oben genannten Zeitskalen basieren.

Die Kombination von Warmediffusion und sekundaren Prozessen bewirkt eine nichtlineare Erhohung der Grosse der Schadensflecken auf der logarithmischen Achse in Abhangigkeit von der Pulsenergie. Die Zerstorungsschwelle der Photoioniastion (nicht thermisch) wird bestimmt durch Experimente, die an unterschiedlichen Freie−Elektronen Lasern bei unterschiedlichen Photonenenergien durchgefuhrt wurden. Durch Simulation der Warmediffusion mit Hilfe von COMSOL (Software Paket basiert auf ’Advanced numerical methods’), kann die Schmelzenergieschwelle fur jedes Material bei verschiedenen Photon−Energien bestimmt werden. Um einen tieferen Einblick in den Zerstorungsprozesses in Rahmen dieses Projektes zu erhalten, wurden zusatzliche Untersuchungen, wie Rasterkraftmikroskopie (AFM), Raman−Spektroskopie, Photoemission−Spektroskopie und theroretische Simulationen mit dem Hybride XTANT Code durschgefuhrt.

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